泊菲莱科技论文奖励计划已启动近7年,如果你一次都未申请过,那可太可惜啦~(戳上方链接先准备起来吧)
泊菲莱每月上旬会公布上个月获得论文奖励的文献清单,以便大家快速了解光催化领域近期都有哪些优秀文章已发表~
让我们一起来看看5月的成果。
第一作者
马雪
通讯作者
北京大学程和发
文章亮点
研究发现,由于ReS2助催化剂独特的三激子行为,在该光催化体系中发生了双电子催化反应,大大提高了产氢速率。ReS2助催化剂中结合紧密的激子很容易捕获光催化体系中的光生电子形成三激子,而内壳层的g-C3N4和中壳层的CdS为形成三激子提供了足够的电子。ReS2的活性边缘位点也有利于氢的生成和解吸,为双电子催化反应创造了有利条件。此外,空心球形纳米壳内外分别发生氧化和还原反应,有效抑制了光生载流子的重组。与目前广泛应用的铂(Pt)助催化剂相比,ReS2独特的三激子行为改变了光催化制氢的界面催化反应方式,为提高g-C3N4光催化体系的活性提供了新的途径。
第一作者
李春雪
通讯作者
福建农林大学廖光福、蒋柱武
文章亮点
1.成功构筑了在动力学角度和热力学角度均有利于光催化制氢的S型异质结。
2.15% LDH/1% Ni-ZCS的光催化制氢活性高达6584.0 μmol·g−1·h−1。
3.通过原位XPS和理论计算等系列表征揭示了光生载流子的迁移路径以及光催化活性增强机理。
第一作者
石彦彪、寿宏伟
通讯作者
上海交大张礼知、李浩、孙红卫
文章亮点
作者开发了热驱动草酸铵分解策略制备表面富缺陷、均相N掺杂的BiOCl原子层(BiOCl-N-OV),其在太阳光下可分解实际固碳海水产生计量比CO (92.8 µmol·h−1)和HClO (83.2 µmol·h−1),产物选择性超过90%。实际固碳海水中连续测试结果表明,BiOCl-N-OV原子层反应40 h依旧能够保持优异催化活性、稳定性和选择性,这主要因为实际固碳海水可将溶液pH维持在4.2,避免碱金属阳离子沉积导致的催化剂失活。以远洋船舶压载水消毒为例,该体系现场合成的HClO消毒液能够有效灭活压载水典型细菌。
第一作者
沈佳超
通讯作者
湖南大学刘承斌、唐海芳、张浩
文章亮点
本文通过Cu前驱体自组装超分子与三聚氰胺-三聚氰尿酸单体的热缩合,构建了具有丰富N空位的单原子Cu桥接C3N4片(SA-Cu-CN-620)光催化剂。X射线吸收光谱(XAS)和密度泛函理论(DFT)计算表明,Cu原子嵌入在C3N4薄片之间,形成Cu-N3C1结构,不同于C3N4中单原子金属的面内结构。此外,C3N4中的N空位可以通过梯度温度来控制。首次研究了C3N4中缺陷结构对层间电荷输运的影响。
第一作者
段有雨、王阳
通讯作者
重庆大学甘立勇、陶晓萍、周小元
文章亮点
本文巧妙地设计了Cu单原子锚定在CN与N2C空位作为双活性位点,分别促进CO2活化和H2O解离的同步进行,以实现CO2到CO的快速转化。
第一作者
陈一鸣
通讯作者
五邑大学彭超
文章亮点
创新性地设计并制备出具有分等级结构的CdS@Nb2O5/Nb2CTx (MXene)光催化剂,通过S型异质结和肖特基结的协同效应增强电荷分离,使得其表现出优异的光解水析氢活性和良好的光化学稳定性。
第一作者
李文璐
通讯作者
清华大学朱永法、魏振
文章亮点
本文选取具有宽光谱响应和深价带位置的苝酰亚胺(PDI)聚合物,通过双助催化剂Co3O4和Pt构建的界面电场为光生空穴和电子分别向Co3O4和Pt的迁移提供了定向的驱动力,提高了水氧化的空间电荷分离效率。此外,Co3O4作为水氧化反应的活性位点,也提高了表面光生空穴的利用率。因此,显著提升了其在可见光照射下光催化水氧化能力,O2产率为24.4 mmol·g−1·h−1,在420 nm下的产氧量子效率达到6.9%,在590 nm时仍保持为1.2%。本研究为助催化剂作用过程和机制提供了有价值的见解。
第一作者
蒋志慧,汪佩,梁桂杰,温欣灵
通讯作者
华中农业大学汪圣尧
文章亮点
1.本文提出一种界面控制策略,通过自组装的方式使非均相LHS(BPEPy)形成晶体结构不同且具有特定暴露面的半导体材料。{010}面具有≈180°取向的平整表面,{100}面表面是由相邻两个分子形成的一系列≈90°的分子间二面角位点构成。
2.非均相BPEPy和均相催化中心(Co配合物)形成杂化,以非共价键形式结合,实现了催化剂在提高催化剂稳定性的同时保持其光催化CO2还原效率。其CO周转数> 2980,选择性> 90%,表观量子产率> 2.3%,具有较好的稳定性。
第一作者
谢梓霏
通讯作者
广州大学黄勇潮、纪红兵
文章亮点
通过构建同质结,增强BiVO4的电荷分离动力学。采用了(110)和(011)晶面可调的方法,在BiVO4蠕虫状晶粒形貌基体上,通过光电沉积BiVO4纳米点(BVO)提高BiVO4水氧化的电荷分离效率,并系统解释了(011)/(110)晶面促进水氧化的机理。同时,BVO纳米点的合成有效地提高了光生电子的传输效率,减少了扩散距离和高表面能结块,并改善了稳定性差的问题。理论计算表明,形成(011)/(110)晶面的同质结不仅增强了界面载流子动力学,而且降低了水氧化的吉布斯自由能势垒,提高了电荷转移和分离效率。最终,优化后的NiFeOx/BVO/BiVO4光阳极在1.23 V vs. RHE下具有相当优异的光电流密度(6.40 mA·cm−2)、电荷分离率(95.4 %)和表面电荷转移效率(89.3 %)。
第一作者
王鑫
通讯作者
中科院深圳先进技术研究院王鑫、章福祥
文章亮点
1.利用两步法制备出尺寸可控、厚度可调的紫磷量子点;
2.获得的紫磷量子点具有2.06 eV的直接带隙,并且表现出快速的光生电荷迁移率;
3.首次报道紫磷量子点作为一种新兴的600 nm级光催化剂实现光解水制氢;
4.在本研究中,紫磷量子点在目前已报道的单元素光催化剂中表现出最高的光催化析氢活性。
第一作者
刘亚子、孙悦
通讯作者
南京师范大学杨绍贵、何欢、陈祖鹏
文章亮点
1.采用超分子自组装与一步溶剂热法,成功制备了锚定在P掺杂g-C3N4上的原子分散的Ag-Co双金属位点催化剂。
2.优化后的0.1Co1Ag1-PCN催化剂表现出高达1190 umol·g−1·h−1的光催化析氢速率,单原子Ag和Co的负载量分别为2.4和0.1 wt %,且365 nm下的产氢表观量子效率(AQY)达1.49%;该性能分别是Ag1-CN和Co1-PCN的1.7倍和99倍。
3.理论计算表明,相邻的Co-N6和Ag-N2C2位点作为调制剂可以有效地协同调节电子分布,并降低反应能垒,加快H*活化决速步骤的反应速率,从而显著提高析氢效果。